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酢酸コバルトをコバルト源としたCO水素化用Co-Re-Sr/SiO2触媒のキャラクタリゼーション
松崎, 武彦; 竹内, 和彦; 花岡, 隆昌 ...
石油学会誌,
03/1994, Letnik:
37, Številka:
2
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Co, Re, Srはそれぞれ単独でシリカに担持されてもCO水素化活性をほとんど持たないが, Co-Re/SiO2は高い炭化水素生成活性と10%程度のエタノール選択率を示すようになり, さらにこれにSrを加えた触媒はエタノール選択率を大幅に向上させた (エタノール選択率約25%)。反応結果から, CoとReの共存により新たにCO水素化に活性なサイトが形成され, Srは炭化水素の生成を抑え, ...
エタノール生成を促進する役割を有すると考えられた。この触媒系の活性種の性質や各成分の役割を調べることを目的として, XRD, XPS, ESR, 可視スペクトル(VIS), TG, TPR等によりキャラクタリゼーションを行い, 以下のことが明らかとなった。(1)CoとReの共存により, Co2+の一部がCo0に水素還元されたが, Reには変化が認められなかった。(2)Coは高分散を保持していた(2nm以下)。(3)SrはCoの還元を抑制した。(4)CO吸着量と水素化活性はよく対応した。以上の結果より, (1)CO水素化の主たる活性種は高分散金属状Coである, (2)Reはシリカ上で安定な不活性Co2+の活性な金属Coへの還元を援ける, (3)Srは触媒の水素化能を低下させるとともに, Coの電子状態を制御して, エタノール生成の中間体であるアシル-Co錯体を安定化させる, と推定した。
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Co-Re-Sr/SiO2触媒による合成ガスからのC2含酸素化合物の合成
荒川, 裕則; 竹内, 和彦; 松崎, 武彦 ...
石油学会誌,
07/1988, Letnik:
31, Številka:
4
Journal Article
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合成ガスから直接C2含酸素化合物を合成するのに好ましいCo-Re-Sr/SiO2触媒のCoの状態や添加物のReやSrの役割を, 加圧 in situ FT-IR法により, CO吸着種をプローブとして検討した。Reは, 水素還元では金属にまで還元できない酢酸コバルトを前駆体とするCo/SiO2のCoを高分散のまま金属にまで還元する。その結果, 活性が向上し, ...
炭化水素化やC2含酸素化合物が生成するようになった。さらに, Srの添加によりCoの還元が抑制され, リニアCO種の吸着サイトが減少した。その結果, 活性が低下するものの, 炭化水素の生成が抑制されC2含酸素化合物の選択率が向上した。C2含酸素化合物の選択率の増加とブリッジCO/リニアCO比の増加は比例関係にあり, 両者の関連が強く示唆された。
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Co-Re-Sr/SiO2触媒による合成ガスからのC2含酸素化合物の合成
松崎, 武彦; 竹内, 和彦; 荒川, 裕則 ...
石油学会誌,
1986/01/01, Letnik:
29, Številka:
1
Journal Article
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気相接触法による合成ガスからのC2含酸素化合物合成用触媒として見出されたCo-Re-Sr/SiO2触媒について, 各金属成分の前駆体の種類, 担持方法および水素還元条件について調べた。CoおよびSr源としては酢酸塩が最も好ましく, 塩化物を用いると活性および選択性が極端に低かった。また硝酸塩は, Co源として用いると活性は高いが, 高級炭化水素の多い生成物分布を示した。各成分の担持法としては, ...
Re後づけ, またはRe•Sr同時後づけが相対的に高いエタノール生成活性を示した。水素による触媒の前処理は, 50°C/hr以下の昇温速度により, 450°Cで還元した場合に最も良い結果が得られた。
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ロジウム-ジルコニア触媒を用いる一酸化炭素の水素化反応
松崎, 武彦; 杉, 義弘; 竹内, 和彦 ...
石油学会誌,
1986/01/01, Letnik:
29, Številka:
1
Journal Article
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イオン交換法により1wt%以下のRhをZrO2に担持した触媒を調製し, 合成ガスの反応について検討した。この触媒は, 含浸法により担持した触媒に比べて高いC2含酸素化合物生成活性を示し, また, 含浸法触媒に比べてRh担持量による活性の変化が小さかった。触媒調製法やRh担持量による差異の原因の一つとして, Rhの電子状態の違いによる可能性が考えられた。この触媒系に対してFeを添加した場合, ...
SiO2担体の場合に比べて多量のFe含有によってC2含酸素化合物生成活性が向上し, 逆にメタノール生成活性が低下した。RhやFeのZrO2との相互作用が強いため, RhとFeの間の相互作用が相対的に弱いことがSiO2担体の場合と異なる原因であろうと推定した。
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