Die fortschreitende Entwicklung im Gebiet der organometallischen Halogenidperowskite führte zu einer Suche nach Strategien zur Morphologiekontrolle, mit dem Ziel, die Leistung dieser Materialien in photovoltaischen, photonischen und optoelektronischen Anwendungen zu steigern. Die Synthese von organometallischen Halogenidperowskiten mit ausgeprägten hierarchischen Architekturen ist noch immer eine Herausforderung, und ein allgemeines Syntheseprotokoll wurde bislang nicht beschrieben. Hier berichten wir über die milde und skalierbare Synthese von organometallischen Halogenidperowskiten mit inverser Opalstruktur durch Verwendung von Polystyrol‐Opalen als harte Template. Unser Protokoll ist flexibel und mit verschiedenen Halogeniden und organischen Ammoniumverbindungen kompatibel. Die Bandlücken der OHP‐iOs können leicht angepasst werden, und die Materialien behalten ihre empfindliche Photoleitfähigkeit. Optoelektronische Messungen zeigen, dass die Morphologie einen Einfluss auf die Leitungseigenschaften der organometallischen Halogenidperowskite mit inverser Opalstruktur hat. Porös, mit all seinen Vorteilen: Eine Serie von organometallischen Halogenidperowskiten mit inverser Opalstruktur (OHP‐iOs) wurde durch Templatsynthese mit kolloidalen Polystyrolkristallen hergestellt. Die Bandlücken der OHP‐iOs können leicht angepasst werden, und die Materialien behalten ihre empfindliche Photoleitfähigkeit. OHP‐iOs sind vielversprechende Materialien für optoelektronische Bauelemente und Photokatalysatoren.