Cilj ove doktorske disertacije bio je ispitivanje mogućnosti natkritične impregnacije čistog timola i ekstrakta timijana (Thymus vulgaris) na čvrste nosače kako bi se istražila mogućnost razvijanja novih, funkcionalizovanih materijala sa antimikrobnim dejstvom. Timol je odabran za procese natkritične impregnacije nosača sa polisaharidnom osnovom zbog njegovog jakog antimikrobnog, antifungalnog i antioksidativnog dejstva. Da bi se pristupilo istraživanju mogućnosti koje impregnacija timola natkritičnim ugljenik(IV)-oksidom pruža, prvo je ispitana rastvorljivost timola u natkritičnom ugljenik(IV)-oksidu u opsegu temperatura i pritisaka od interesa. Pored čistog timola, u procesu impregnacije čvrstih nosača primenjen je i ekstrakt timijana bogat timolom dobijen postupkom natkritične ekstrakcije. Čvrsti nosači za ove aktivne komponente su izabrani na osnovu njihovih poželjnih osobina (biodegradabilnost, stabilnost, biokompatibilnost itd.) i mogućnosti primene u farmaceutskoj, biomedicinskoj, kozmetičkoj i industriji hrane. Odabrani su sledeći nosači: a) polisaharidni ksero- i aerogelovi (hitozan, kukuruzni i tapioka skrob) za primenu u farmaceutskoj i prehrambenoj industriji, b) acetat celuloze za primenu u farmaceutskoj i prehrambenoj industriji i c) pamučna gaza u cilju dobijanja medicinskog tekstila sa antibakterijskim dejstvom za tretman rana. Definisani su optimalni parametri dobijanja poroznih ksero- i aerogelova (temperatura gelatinizacije, vrsta umreživača i metoda sušenja) koji daju najveći prinos impregnacije aktivne supstance. Definisani su i optimalni parametri integrisanog procesa natkritične ekstrakcije iz timijana i impregnacije dobijenog ekstrakta na čvrste nosače.U svrhu određivanja rastvorljivosti timola, impregnacije timola i izvođenja integrisanog procesa natkritične ekstrakcije iz timijana i njegove impregnacije primenjene su statička i dinamička metoda, kao i njihova kombinacija, na sledećoj opremi: ćelija za rad pod visokim pritiscima, laboratorijsko postrojenje za rad pod visokim pritiscima i laboratorijsko postrojenje za natkritičnu ekstrakciju i adsorpciju. Prisustvo timola na površini pamučnih vlakana detektovano je FTIR metodom. Karakterizacija čvrstih nosača izvršena je SEM i BET metodama. Hemijski sastav natkritičnog ekstrakta timijana određen je GC/FID metodom. Za proveru antimikrobnog dejstva impregniranih čvrstih nosača korišćene su standardne mikrobiološke metode na sojevima E. coli, S. aureus, B. subtilis, E. faecalis i C. albicans. Kinetika i Impregnacija timola na čvrste nosače natkritičnim ugljenik(IV)-oksidom Stoja Milovanović, dipl. inž. otpuštanja timola iz acetata celuloze praćena je in vitro, u vodi na sobnoj temperaturi, pomoću UV-VIS spektrofotometra merenjem apsorbance na 274 nm.Rezultati ove doktorske disertacije (Poglavlje 4) su prikazani kroz pet potpoglavlja. U delu 4.1. je ispitana rastvorljivost timola u natkritičnom ugljenik(IV)-oksidu na temperaturama 35 °C, 40 °C i 50 °C i pritiscima 7,8-25 MPa (za opseg gustina ugljenik(IV)-oksida 335,89-849,60 kg/m3) statičkom metodom. Dobijeni podaci o rastvorljivosti su korelisani upotrebom semi-empirijskih jednačina: Chrastil, Adachi i Lu i del Valle i Aguilera. Na osnovu dobijenih rezultata, temperatura od 35 °C i pritisak od 15 MPa su odabrani kao optimalni za procese ekstrakcije i impregnacije.U potpoglavlju 4.2. je predstavljena kinetika procesa impregnacije pamučne gaze timolom pomoću natkritičnog ugljenik(IV)-oksida. FTIR analiza je potvrdila prisustvo timola na površini pamučnih vlakana. Ostvareni prinos nakon 2 h impregnacije iznosio je 11,0% , a posle 24 h 19,6%. Impregnirana gaza je imala jako antimikrobno dejstvo na odabrane mikroorganizme. Rezultati su modelovani kinetikom pseudo-prvog i pseudo-drugog reda. U potpoglavlju 4.3. je optimizovan postupak pripreme polisaharidnih gelova (hitozana, kukuruznog i tapioka skroba) u odnosu na prinos impregnacije timolom. Utvrđen je uticaj botaničke vrste skroba, temperature pripreme hidrogela i metode sušenja na morfologiju i prinos impregnacije ksero- i aerogelova skroba. Specifična površina ksero- i aerogelova skrobova je bila u opsegu 0,02-5,52 m2/g. Gelovi kukuruznog skroba su imali veći prinos impregnacije (1,15-4,01%) nego gelovi tapioka skroba (0,58-3,63%). Prinos impregnacije timola je bio veći za kserogelove (1,75-4,01%) nego za aerogelove (0,58-3,31%). Rezultati su ukazali na veliki potencijal kukuruznog kserogela koji je dobijen od hidrogela geliranog na 100 °C uzimajući u obzir jednostavnost pripreme gela, njegovu morfologiju i kapacitet punjenja timolom (4,01%) na datim uslovima natkritične impregnacije. Ispitan je uticaj izbora umreživača (formaldehid i glutardialdehid) i metode sušenja na morfologiju i prinos impregnacije ksero- i aerogelova hitozana. Pri odabranim uslovima impregnacije (15 MPa, 35 °C, 24 h) najveći prinos impregnacije je postignut za aerogel hitozana (11,30%) koji je dobijen umrežavanjem zakišeljenog vodenog rastvora hitozana formaldehidom i koji je osušen natkritičnim ugljenik(IV)-oksidom na 15 MPa i 50 °C.U potpoglavlju 4.4. je utvrđena zavisnost prinosa impregnacije acetata celuloze od operativnih parametara. Prinos impregnacije acetata celuloze timolom je varirao od 4,51% do ii Impregnacija timola na čvrste nosače natkritičnim ugljenik(IV)-oksidom Stoja Milovanović, dipl. inž. 72,26% u zavisnosti od pritiska, temperature i impregnacionog vremena kada je timol u sistemu bio u višku. Morfologija uzoraka se značajno menjala sa povećanjem prinosa impregnacije, što upućuje na uticaj timola na acetat celuloze. Impregnirani uzorci su imali izraženo antimikrobno dejstvo na izabrane mikroorganizme sa mikrobnom redukcijom od 99,9%. U zavisnosti od prinosa impregnacije, uzorci su kontinualno otpuštali timol u periodu od nekoliko časova do preko 10 dana.U potpoglavlju 4.5. su definisani optimalni parametri integrisanog procesa natkritične ekstrakcije timijana i njegove impregnacije na pamučnu gazu. Optimizovani operativni uslovi integrisanog procesa su primenjeni na impregnaciju kserogela kukuruznog skroba, aerogela hitozana i acetata celuloze. Najveći prinos impregnacije ekstrakta timijana je dobijen za pamučnu gazu i iznosio je 7,18%.Doprinos ove teze se ogleda u sledećem:• Dobijene su informacije o vrednostima rastvorljivosti timola u natkritičnom ugljenik(IV)-oksidu na različitim uslovima pritiska i temperature.• Razvoj i verifikacija nove metode dobijanja modifikovane pamučne gaze kao medicinskog tekstila sa antimikrobnim dejstvom.• Razvoj i verifikacija procesa impregnacije polisaharidnih ksero- i aerogelova timolom.• Razvoj i verifikacija procesa impregnacije acetata celuloze timolom. Naime, poznato je da na uslovima od interesa, acetat celuloze ne menja svojstva u prisustvu natkritičnog ugljenik(IV)-oksida. Međutim, prisustvo timola dovodi do uspostavljanja vodoničnih veza između molekula timola i acetata celuloze, menjajući pri tome fizička svojstva polimera. Poseban doprinos predstavlja određivanje količine impregniranog timola koji dovodi do bubrenja, odnosno promena fizičkih svojstava polimera usled formiranja vodoničnih veza između molekula timola i acetata celuloze.• Razvoj integrisanog procesa natkritične ekstrakcije iz timijana i impregnacije dobijenog ekstrakta na čvrste nosače.