The aims of this dissertation are synthesis and characterization of silicon-carbide and cordierite based ceramic composite materials. Silicon-carbide, SiC, is low density covalent compound with high ...hardness value, excellent thermal stability, high thermal conductivity and good thermal shock resistance. These properties of SiC allow numerous applications in different fields. Covalent bond of SiC precludes formation of high density SiC ceramics without additive. Previous investigations show that the combination of oxide mixture and SiC results in dense SiC ceramics at temperatures up to 2100°C. Cordierite, 2MgO 2Al2O3 5SiO2, has excellent thermal stability, low coefficient of thermal conductivity and good thermal shock resistance. In this dissertation cordierite was synthesized by using two sources: spinel, MgAl2O4, and Mg-exchanged zeolite LTA and then, the mechanical commixtures with SiC powder were prepared with the aim of obtaining four types of composite materials with 30 and 50 wt% of cordierite. Particular attention in this thesis was focused on sintering process. Processing parameters such are composition, temperature, and pressure were changed with the aim of synthesizing ceramics with good physical-chemical properties. Variation of cordierite content in composite materials was applied due to examine his impact on thermal stability of SiC-cordierite composite materials. Graphite, as pore former during sintering, was added to change porosity of SiC-cordierite composite materials. Since addition of graphite has strong influence on porosity and hardness, the influence of graphite additions, 10, 20, and 30 wt%, on thermal stability of SiC-cordierite composite materials was investigated. Nondestructive methods of characterization were applied: ultrasonic pulse velocity technique for determination of dynamic Young modulus of elasticity and strength during the thermal shock investigation as well as tools for image analyses Image pro Plus program for determination of degradation level before and during the thermal shock experiment. Correlations and models between measured ultrasonic velocity, Young modulus of elasticity and degree of degradation were established. Good agreement between the results of suggested models of analyzed parameters with number of thermal shock cycles were obtained. This approach leads to the models for prediction of strength degradation level of composite materials during the thermal shock based on changes of ultrasonic velocity through the composite materials and level of surface degradation. Based on this analysis, model for prediction of critical number of cycles, the number of cycles that composite materials exposed to thermal shock can withstand without surface degradation less than 50 %, was developed. Composite materials were compared mutually based on obtained results and developed models. Composite materials with 30 wt% cordierite synthesized from spinel exhibited the best results. This composite material show minimal ultrasonic velocity degradation, minimal degradation of Young modulus of elasticity, and also minimal surface degradation of samples. Considering these conclusions, the composition with 30 wt% of cordierite prepared by spinel was chosen as a base for developing the composites with controlled porosity. Porosity of composite materials was modified with the addition of 10, 20 and 30 wt% of graphite. Obtained porous composite materials were analyzed by the same techniques as composite materials with 30 and 50 wt% of cordierite. Experimental results showed that addition of more than 20 wt% of graphite has no influence on thermal shock resistant improvement. Collected results of applied measurements, ultrasonic velocity and level of surface degradation, together with their analysis and developed models for determination of degradation of surface degradation during the thermals shock can be used in analysis of other materials subjected to the thermal shock, as well.
Predmet ove doktorske disertacije je sinteza i karakterizacija kompozitnih keramičkih materijala na bazi silicijum-karbida i kordijerita. Silicijum-karbid, SiC, je kovalentno jedinjenje male gustine, velike tvrdoće, odlične termičke stabilnosti, dobre toplotne provodljivosti, dobre otpornosti prema termošoku. Ovakva svojstva omogućavaju njegovu brojnu primenu u raznim oblastima. Zbog kovalentne prirode veze, dobijanje guste SiC keramike je nemoguće bez dodatka aditiva. Dosadašnja ispitivanja su pokazala da se dodatkom smese oksida, kao aditiva, dobija gusta SiC keramika na temperaturama ispod 2100°C. Kordijerit, 2MgO 2Al2O3 5SiO2, poseduje odličnu termičku stabilnost, nizak koeficijent toplotnog širenja i dobru otpornost prema termošoku. U ovom radu kordijerit je dobijen iz dva izvora: iz spinela, MgAl2O4, i iz Mg-izmenjenog zeolita LTA a zatim je uz dodatak silicijum-karbida korišćen za sintezu kompozitnih materijala. Kompozitni materijali dobijeni su mehaničkim mešanjem SiC sa 30 i 50 mas.% kordijerita, dobijeno je četiri vrste kompozita. Posebna pažnja posvećena je proučavanju procesa sinterovanja u cilju dobijanja keramike sa poboljšanim fizičko-hemijskim svojstvima variranjem parametara sastav-temperaturapritisak. Praćen je uticaj sadržaja dodatog kordijerita na termostabilnost SiC/kordijeritnog kompozitnog materijala pošto poznavanje otpornosti vatrostalnih materijala prema termošoku određuje njihovu primenu. Dodatak grafita omogućio je formiranje pora tokom sinterovanja. Sadržaj dodatog grafita značajno utiče na poroznost i čvrstoću kompozitnog materijala pa je proučavan uticaj poroznosti na termostabilnost kompozitne keramike. U okviru istraživanja korišćene su nedestruktivnih metode karakterizacije: ultrazvučne metode za određivanje dinamičkog Jungovog modula elastičnosti i čvstoće tokom ispitivanja termošoka, kao i primena alata za analizu slike, Image Pro Plus program, radi određivanja stepena oštećenja uzoraka pre i u toku ispitivanja termostabilnosti. Uspostavljene su zavisnosti i predloženi modeli između izmerenih brzina prostiranja ultrazvučnih talasa, Jungovog modula elastičnosti, kao i stepena oštećenja uzoraka sa brojem ciklusa termošoka. Ustanovljeno je veoma dobro slaganje između rezultata predloženih modela posmatranih veličina sa brojem ciklusa termošoka. Ovakav pristup je doveo do razvoja modela za predviđanje smanjenja čvrstoće kompozitnih materijala usled termošoka na osnovu promena brzine prostiranja ultrazvučnih talasa kroz kompozitne materijale, kao i stepena oštećenja površine kompozitnih materijala. Takođe, ovaj pristup je iskorišćen radi razvijanja modela koji određuju kritični broj ciklusa, koje kompozitni materijali izdrže a da ne dođe do razaranja 50 % čeone površine usled izlaganja termošoku, na osnovu promena posmatranih parametara (brzina prostiranja ultrazvuka kroz materijal i stepen oštećenja površine). Na osnovu dobijenih rezultata i primenjenih modela dobijeni uzorci su upoređeni u uslovima izlaganja termošoku. Dobijeni rezultati su pokazali da su uzorci kompozitnog materijala sa 30 mas.% kordijerita sintetisanog polazeći od spinela najotporniji na termošok. Za ove uzorke promene brzina ultrazvuka su najmanje, kao i promena Jungovog modula elastičnosti, takođe se kod njih zapaža i najmanji porast stepena oštećenja sa porastom broja ciklusa termostabilnosti. Na osnovu ponašanja uzoraka kompozitnog materijala sa 30 mas.% kordijerita sintetisanog polazeći od spinela, i zaključka da ima najbolju termostabilnost, sastav ovih uzoraka je poslužio kao baza kojoj je dodavan različit sadržaj grafita (10, 20 i 30 mas. %) radi dobijanja uzoraka veće poroznosti. Slična metodologija ispitivanja, kao i poređenja dobijenih uzoraka, primenjena kod uzoraka kompozitnih materijala sa 30 i 50 mas.% kordijerita, primenjena je za ispitivanje kompozitnih materijala kojima je dodat grafit. Rezultati su pokazali da povećanje sadržaja ugljenika iznad 20% nema značajan uticaj na povećanje otpornosti ovih uzoraka prema termošoku. Dobijeni rezultati (merenje ultrazvučnih brzina, stepena oštećenja tokom termošoka), njihova analiza kao i predloženi modeli za određivanje smanjenja čvrstoće tokom termošoka, kao i određivanje kritičnog broja ciklusa mogu se primeniti i na druge materijale čija se termostabilnost ispituje. Takođe, ovi rezultati se mogu koristiti i prilikom sinteze drugih materijala, koristeći rezultate uticaja pojedinih parametara, kao i pojedinih komponenti sastava u cilju dobijanja materijala poboljšane termostabilnosti.
