Cet article décrit la synthèse, la caractérisation structurale par diffraction des rayons-X sur monocristal et les études spectroscopiques d'un nouveau complexe de Zinc(II) avec le (E)-1-(2-hydroxybenzylidène)thiosemicarbazide (H2L) de formule Zn2(HL)2·2CH4O. Ce complexe a été obtenu par réaction d'une solution méthanolique de ZnCl2 et d'une solution méthanolique de la base de SchiffH2L. Il présente une structure dimérique ayant une géométrie pyramidale à base carrée légèrement déformée (τ = 0,098) avec un ligand mono-protoné η4-O,O,N,S tétradentate chélatant dans le plan basal. La position axiale est occupée par un atome de chlore Cl. Dans la structure cristalline, les dimères sont liés entre eux de manière alternée par différents types de liaisons hydrogène, particulièrement des liaisons de type D-H...Cl (D = O ou N), formant ainsi un réseau très dense d'interactions supramoléculaires.