Magnetic properties of mononuclear and binuclear transition metal complexes were analyzed by the means of LF-DFT and DFT methods. The understanding of magnetic properties of metal complexes allow us to predict and design molecules with required characteristics, which can be used to store the informations on quantum level. Molecular magnets, i.e. mononuclear systems with large magnetic anisotropy value are in the focus of interest due to their potential applications in quantum computing. Through the analysis of the factors that determine the magnetic properties of mononuclear complexes, we found complex ion NiCl3(Hdabco)2+ (dabco=1,4-diazabicyclo2.2.2- octane) with very high values of axial splitting parameter, D. The main cause for such a large value lies in interactions between dx 2 -y 2 and dxy orbitals. The effects of Jahn-Teller distortion, which act opposed to spin-orbit coupling, are suppressed by the presence of voluminous dabco ligands, which are placed in axial position. Due to the steric hindrance of axial ligands, the chlorine atoms in equatorial plane can not move easily. Magnetic couplings between paramagnetic centers in binuclear complexes were analyzed using Broken Symmetry (BS) DFT method. In all investigated cases the strength of magnetic interactions depends upon the electronic structure and the structure of bridging ligands. The distortions in the bridge region lead to a significant weakening of antiferromagnetic interactions. In order to analyze the influence of electronic factors on exchange couplings, binuclear complexes with planar and rigid oxalate bridges were chosen. The highest values of coupling constants were calculated for complexes of nickel (II) and copper (II) due to the σ interactions between d metal orbitals and p bridging ligand orbitals. Furthermore, the rising number of unpaired electrons per metal center leads to the increase of antiferomagnetic and feromagnetic interactions at the same time. The antagonistic effects cancel each other, causing very small values of coupling constants. Magnetic interactions that are transmitted through the hydrogen bonds strongly depends on the orientation and arrangement of hydrogen bridges. In most examined cases Jahn-Teller distortion is the main cause of the absence of coupling. U okviru ove doktorske disertacije analizirane su magnetne osobine mononuklearnih i binuklearnih kompleksa prve serije prelaznih metala LF-DFT i DFT metodama. Poznavanje magnetnih osobina kompleksnih jedinjenja omogućuje predviđanje i dizajniranje molekula sa traženim svojstvima koja se mogu iskoristiti za skladištenje informacija na kvantnom nivou. Molekulski magneti, tj. mononuklearni sistemi sa velikom vrednošću magnetne anizotropije nalaze se u žiži interesovanja s obzirom na njihovu potencijalnu primenu u kvantnom računarstvu. Analizom faktora koji određuju magnetna svojstva u mononuklearnim kompleksima pronašli smo već sintetisani kompleksni jon NiCl3(Hdabco)2+ (dabco=1,4-diazabicyclo2.2.2-octane) sa veoma velikom vrednosti aksijalnog parametra cepanja, D. Osnovni uzrok ovako velikih vrednosti predstavlja interakcija između dx 2 -y 2 i dxy orbitala. Efekti Jahn-Teller-ove distorzije, koji deluju nasuprot spin-orbitalnom kuplovanju, umanjeni su prisustvom voluminoznih dabco liganada, koji se nalaze u aksijalnom položaju. Usled sternog zaklanjanja aksijalnih liganada atomi hlora u ekvatorijalnoj ravni, slabo se pomeraju jedan u odnosu na drugi. Magnetna kuplovanja između paramagnetnih centara u binuklearnim kompleksima analizirana su BS (Broken Symmetry) DFT metodom. U svim slučajevima jačina magnetnih interakcija zavisi od elektronske strukture metala, kao i od prirode i orijentacije mostnih liganada. Distorzije u regiji mosta dovode do znatnog slabljenja antiferomagnetnih interakcija. Za analizu uticaja elektronske konfiguracije na tip kuplovanja izabrani su binuklearni kompleksi prve serije prelaznih metala sa planarnim i rigidnim oksalatnim mostovima. Najveće vrednosti konstanti kuplovanja izračunate su za komplekse nikla (II) i bakra (II), usled σ interakcija između d orbitala metala i p orbitala mostnih liganada. Nadalje, porast broja nesparenih elektrona po metalu dovodi do pojačanja antiferomagnetnih interakcija, ali istovremo i do pojačanja feromagnetnih interakcija između ortogonalnih orbitala. Antagonistički efekti se međusobno poništavaju, što kao rezultat daje male vrednosti konstanti kuplovanja. Analizom magnetnih interakcija koje se prenose posredstvom vodoničnih veza, dokazano je da jačina kuplovanja između monomernih jedinica zavisi od usmerenosti i prostornog rasporeda vodoničnih mostova. U većini ispitivanih slučajeva Jahn-Teller-ova distorzija predstavlja osnovni uzrok odsustva kuplovanja.