DIKUL - logo
VSE knjižnice (vzajemna bibliografsko-kataložna baza podatkov COBIB.SI)
  • Vpliv sintezne metode ▫$Ni-Co/CeO_2-ZrO_2$▫ katalizatorjev na aktivnost v suhem reformingu metana
    Osojnik Črnivec, Ilja Gasan ...
    Suhi reforming metana je proces, v katerem neposredno reagirata metan in ogljikov dioksid, dva dobro razpoložljiva in razmeroma cenena procesna plina (enačba 1). Postopek je raziskovalcem privlačen ... iz številnih razlogov, saj dva toplogredna plina postavlja v vlogo surovin za proizvodnjo sinteznega plina (1-12 in CO), ki ga je mogoče nadalje uporabiti v gorivnih celicah ali pa pretvoriti do sintetičnih goriv ali kemikalij z visoko dodano vrednostjo (metanol, višji ogljikovodiki, ... ) [1]. CH4+C02 ~2CO+2H2 ~H°298K =+247 kJ/mol (1) Glavni procesni izziv, ki omejuje razvoj tehnologije na obratovalni nivo, je izrazito poogljičenje površine konvencionalnih heterogenih katalizatorjev na osnovi niklja. Žlahtne kovine so bolj odporne na poogljičenje ter izražajo višjo aktivnost v suhem reformingu, vendar njihovo praktično uporabo omejuje visoka cena. V tej študiji smo preučili aktivnost in stabilnost Ni-Co nanodelcev, nanešenih na CeO2-ZrO2 nosilec z visoko razvito specifično površino in dobrimi refraktornimi lastnostmi. Materiale smo okarakterizirali s pomočjo N2 adsorpcije, meritev skeletne gostote, rentgenske praškovne difrakcije (XRD), vrstičnega elektronskega mikroskopa (SEM-EDX), postopki temperaturno programirane redukcije z vodikom (H2-TPR) in CO kemisorpcije. Katalitski testi so potekali v cevnem reaktorju s strnjenim slojem katalizatorja (150 mg katalizatorja, razredčenega z 850 mg inertnega SiC, WHSV = 37 L gka'" h", T, = 500 - 800 °C) z uporabo nerazredčene ekvimolarne napajalne plinske zmesi CH4 in CO2. CeO2-ZrO2 (80/20 ut. %) nosilec smo sintetizirali bodisi s pomočjo hidrotermalnega (koprecipitacija v NH40H pri 100, 120, 140 in 160° C med 6, 12, 26, 48 in 90 h zorenja) bodisi glikotennalnega (redukcija v etilen glikolu pri 140, 160, 180 in 200° C med 200, 400 in 600 min zorenja) pristopa. Z zorenjem prekurzorjev v matični lužnici smo pridobili material z nehomogeno porazdelitvijo kristalnih faz s povprečno velikostjo kristalitov v rangu od 30 do 40 nm (San = 48-74 m2/g), z dobrimi redox lastnosti in slabo odpornost jo na kopičenje ogljika v suhem reformingu metana. Z zorenjem v etilen glikolu smo pridobili homogeno trdno raztopino cerijevega in cirkonijevega oksida (SBET = 68-143 m2/g), z razvito nanokristalično strukturo (velikost kristalita 5 do 6 nm) in visoko reducibilnostjo materiala. Glede na reducibilnost materialov smo pri vsaki sintezni metodi določili CeO2-ZrO2 material, ki smo ga namenili kot nosilec aktivne faze v postopku priprave Ni-Co/CeO2-ZrO2 katalizatorja. Za pripravo le-tega smo na nosilni material selektivno oborili aktivno Ni-Co fazo (3, 6, 12 in 18 ut. %) s t.i. deposition precipitation postopkom. Pripravljeni heterogeni katalizatorji so bili deležni temeljite karakterizacije ter nato izpostavljeni zmesi CH4 in CO2 v katalitskih testih. Materiali z majhno velikostjo kristalita nosilca in majhno velikostjo aktivnih delcev izražajo visoko aktivnost in dobro odpornost katalizatorja na poogljičenje. V suhem reformingu metana smo pri uporabi katalizatorjev z glikotennalno pripravljenimi nosilci opazili sočasen potek t.i. obratne water gas shift reakcije, medtem ko je pri katalizatorjih s hidrotennalno sintetitzirani nosilci bolj izrazit potek dehidrogenacije metana pri višjih temperaturah. Potek obeh stranskih reakcij je povezan z disperzijo delcev NiCo zlitine.
    Vir: Zbornik povzetkov referatov s posvetovanja (Str. 201)
    Vrsta gradiva - prispevek na konferenci
    Leto - 2012
    Jezik - slovenski
    COBISS.SI-ID - 5073690

Vnos na polico