Despite recent advances in mechanistic understanding and controlled‐synthesis methodologies regarding synthetic supramolecular assemblies, it has remained challenging to capture the molecular‐level phenomena in real time, thus hindering further progress in this research field. In this study, we applied high‐speed atomic‐force microscopy (AFM), which has extraordinary spatiotemporal resolution (1 nm and sub‐100 ms), to capture dynamic events occurring during synthetic molecular self‐assembly. High‐speed AFM permitted the visualization of unique dynamic behavior, such as seeded growth and self‐repair in real time. Furthermore, scanning‐probe AFM permitted the site‐specific manipulation and functionalization of a molecular self‐assembly. This powerful combination of bottom‐up and top‐down approaches at the molecular level should enable targeted syntheses of unprecedented functional nanoarchitectures. Auf Trab: Durch Hochgeschwindigkeits‐AFM konnten das induzierte Wachstum und die Selbstreparatur supramolekularer Polymere in Echtzeit verfolgt werden. Rastersondenmikroskopie ermöglichte die ortsspezifische Manipulation und Funktionalisierung einer molekularen Selbstorganisation (siehe Bild). Diese Kombination von „Bottom‐up”‐ und „Top‐down”‐Ansätzen auf molekularer Ebene soll eine gezielte Synthese von funktionalen Nanoarchitekturen ermöglichen.